990am金沙登录(China)NO.1

CO2电还原制甲酸性能突破与真实催化活性位解析

发布日期:2022-11-07     浏览次数:次   

990am金沙登录王野教授&谢顺吉教授团队在CO2电催化还原方面取得新进展,相关研究成果以“A Nanocomposite of Bi Clusters and Bi2O2CO3 Sheets for Highly Efficient Electrocatalytic Reduction of CO2 to Formate”为题在线发表于Angew. Chem. Int. Ed., 2022, 10.1002/anie.202214959

利用可再生能源将CO2电催化转化为高附加值化学品,有助于构筑绿色化工过程和实现碳中和。将CO2转化为甲酸是最经济可行性的途径之一,但目前尚无催化剂能同时满足工业应用对活性、选择性和稳定性的要求。铋基催化剂通常具有较高的甲酸选择性,但其在长时间反应过程中易重构失活。深入认识铋基催化剂的真实活性位对研发能够达到工业化要求的CO2电还原催化剂至关重要。

该工作制备了一种由硫化铋前驱体衍生的铋团簇与碳酸氧铋纳米片(Bi0/Bi2O2CO3)组成而成的纳米复合物催化剂,该催化剂在流动电解池中CO2还原反应电流密度高达2.0 A cm2,且甲酸盐法拉第效率为93%,相应甲酸盐单程收率高达67%。进一步将催化剂应用于固态电解质电解池反应器,可连续生产浓度为3.5 mol L1的纯甲酸水溶液。从综合催化性能评估,该催化剂优于目前文献已报道结果。结合原位拉曼、原位同步辐射X射线吸收光谱和理论计算等揭示,铋团簇与碳酸氧铋纳米片界面处的铋原子为反应条件下的高活性位,可通过促进CO2活化及调节HCOO*中间体的吸附而提升甲酸生成效率。该结果为进一步设计和构筑高效CO2电还原催化剂提供了重要科学基础。

王野教授&谢顺吉教授团队长期致力于C1分子的可控催化研究,近年在CO2电催化还原的基础研究和应用技术开发方面取得了一系列重要进展(Angew. Chem. Int. Ed., 2022, e202214959; Angew. Chem. Int. Ed., 2022, e202213423; Energy Environ. Sci., 2021, 14, 37; Chem. Soc. Rev., 2021, 50, 12897; Nat. Catal., 2020, 3, 478; Nat. Commun., 2019, 10, 892)。

该研究工作是在王野教授和谢顺吉教授共同指导下完成。实验部分主要由990am金沙登录2019级博士生林莉、2022级博士生何潇洋(共同第一作者)完成,理论计算部分由990am金沙登录2019届博士毕业生张霞光(共同第一作者,现为河南师范大学副教授)完成。990am金沙登录2021届博士毕业生马文超(现为瑞士EPFL博士后)、2021级博士生张彪、2018级博士生魏迪野为本工作提供了帮助。张庆红教授和伊晓东教授为本工作提供了部分指导。研究工作得到科技部国家重点研发计划项目(No. 2019YFE0104400)、国家自然科学基金项目(No. 2212100122022201919453012197211522002036)、福建能源材料科学与技术创新实验室科技项目(RD2020020201)的支持。上海同步辐射光源的姜政教授、孙凡飞博士和梅丙宝博士为原位同步辐射表征提供了支持与帮助。

论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202214959


上一条:单分子电子学:量子干涉效应... 下一条:层状钯氧化物高效催化过氧化...

Baidu
sogou