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CO2电催化还原制多碳化合物研究新进展

发布日期:2022-11-02     浏览次数:次   

近日,王野教授&谢顺吉教授团队和汪骋教授团队合作,开发了自动化快速筛选电催化剂的新方法,并在CO2电催化还原方面取得重要进展,成果以“Fast Screening for Cu-based Bimetallic Electrocatalysts: Efficient Electrocatalytic Reduction of CO2 to C2+ Products on Magnesium-Copper”为题在线发表于Angew. Chem. Int. Ed.DOI10.1002/anie.202213423

利用可再生电能驱动CO2电催化还原制高值多碳化学品,如乙烯、乙醇,不仅可以实现CO2的高值化利用,还可实现可再生电能到化学能的存储。高效电催化剂的研发是该领域的研究重点之一。CO2电催化还原制多碳产物中,铜基催化剂是唯一兼具高活性和高选择性的一类催化剂。目前已发展出掺杂、合金化、表面分子修饰等多种策略用于提高铜基催化剂的性能,但由于催化剂组成和反应机理的复杂性,催化剂开发过程往往需要大量反复试验来筛选,研发效率较低,而构建催化剂的自动化快速筛选平台,可以显著提高高性能催化剂的研发效率。

基于此,作者搭建了一个以自动化气体扩散电极流动电解池为核心的快速筛选平台,在约55小时的工作时间内完成了109种铜基双金属催化剂的性能评估,共计得到942组有效测试数据,发现了性能优异的镁铜催化剂。据此合成的镁修饰铜(Mg-Cu)催化剂在1.0 A cm2的高电流密度下,C2+法拉第效率可达80%(乙烯~70%)。通过原位电化学表征和控制实验的系统研究,揭示了Mg2+物种在CO2还原条件下可稳定Mg-Cu催化剂上的Cu+位点,进而增强CO2活化、提高催化剂表面*CO覆盖度、促进CC偶联生成C2+产物。该工作为高性能电催化剂的快速研发提供了一种可行的方法,并有望从CO2还原反应拓展到N2还原、析氧、CH4氧化等反应过程,可通过快速筛选建立一个可靠的大规模催化剂性能数据库,用于机器学习、理论研究和催化剂理性设计。

王野教授&谢顺吉教授团队长期致力于C1分子的可控催化研究,近年,在CO2电催化还原方面取得了一系列重要进展(Chem. Soc. Rev., 2021, 50, 12897; Nat. Catal., 2020, 3, 478; Nat. Commun., 2019, 10, 892)。汪骋教授团队长期致力于机器学习、自动化在催化科学中的应用,取得了一系列重要进展(Matter, 2020, 2, 1651; J. Am. Chem. Soc., 2021, 143, 5755)。

该工作在谢顺吉教授、汪骋教授和王野教授的指导下完成。990am金沙登录2016级博士生谢明灿和2021级博士生沈衍为共同第一作者。马文超博士(现为瑞士EPFL博士后)参与了部分表征工作,博士生魏迪野为原位拉曼测试提供了支持,博士生张彪完成了理论计算部分,博士生王子汉和本科生王一涵参与搭建了自动化测试平台,张庆红教授参与了论文的整理。研究工作得到国家重点研发计划项目(2019YFE0104400)、国家自然科学基金项目(221210012202220191945301 21972115)、嘉庚创新实验室科技项目(RD2020020201)等资助。

论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202213423

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